舊大埔警署於一八九九年落成，為新界首間警署及警察總部，亦是新界現存歷史最悠久的警署。日治期間，警署空置，門窗、木地板，以及其他可用的物品均被附近居民搶掠一空。佔領結束後，警署恢復運作至一九八七年。其後，該處被用作香港警務處新界北總區防止罪案組辦事處及水警北分區臨時辦事處，直至二〇〇六年 。現時已透過活化歷史建築伙伴計劃活化為綠匯學苑，推動保育及永續生活。
舊大埔警署由三幢單層式具「實用主義」風格建築物組成，即主樓、職員宿舍和飯堂大樓。三幢建築物由一片平坦寬廣的草坪連接。原有的建築構件，例如荷蘭式山牆、裝飾性窗拱和窗台及壁爐等，均大致保存原貌。外部構件如入口附近的保安崗亭、八角形水井及草坪上的磚砌焚化爐，均保存良好。過去120年，雖然內部曾因運作需要而進行多次翻新、改建及加建，但大部分原有建築構件仍然可見。
舊大埔警署於二〇二一年列為古蹟。