旧大埔警署于一八九九年落成，为新界首间警署及警察总部，亦是新界现存历史最悠久的警署。日治期间，警署空置，门窗、木地板，以及其他可用的物品均被附近居民抢掠一空。占领结束后，警署恢复运作至一九八七年。其后，该处被用作香港警务处新界北总区防止罪案组办事处及水警北分区臨时办事处，直至二〇〇六年 。现时已透过活化历史建筑伙伴计划活化为绿汇学苑，推动保育及永续生活。
旧大埔警署由三幢单层式具「实用主义」风格建筑物组成，即主樓、职员宿舍和饭堂大樓。三幢建筑物由一片平坦宽广的草坪连接。原有的建筑构件，例如荷兰式山墙、装饰性窗拱和窗台及壁爐等，均大致保存原貌。外部构件如入口附近的保安岗亭、八角形水井及草坪上的砖砌焚化炉，均保存良好。过去120年，虽然内部曾因运作需要而进行多次翻新、改建及加建，但大部分原有建筑构件仍然可见。
旧大埔警署于二〇二一年列为古迹。